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時進60年代,唐君毅的著作方向,乃漸轉於哲學本身的研究.這一意圖早在他1955年出版的《人文精神之重建》中就已明確地表示過.他說:"以後擬少寫此類之文章,仍回到比較更切實的學術工作."他認為,"返本開新"的關鍵,不僅在於對時代病痛的反省與批導,更在於要切實地從疏理整個文化遺產的學術工作做起,庶期開出爾後學術文化乃至政治教育之具體路向.基於這種認識,1961年,他出版了獨具新意的兩卷本《哲學概論》.他在《自序》中直陳此書之方法與旨趣,"是直接中國哲學之傳統,以中國哲學之材料為主,而以西方印度之材料為輔.於問題之分析,求近於英國式之哲學概論.於答案之羅列,求近於美國式之哲學概論.而各問題之諸最後答案,則可配合成一系統,求近德國式之哲學概論.期在大之可證成中國哲學傳統中之若干要義,小之則成一家之言."他一反時人純以介紹西方哲學為內容的寫法,而是熔中、西、印三方面哲學思想於一爐,並給以各家應有之地位.這確是一項開創性的工作,迄今為止,仍是同類著作中獨一無二之著作.
自1966年至1975年,唐君毅耗時整整10年,終於完成《中國哲學原論》這本煌煌巨作.全書共分導論篇、原性篇、原道篇、原教篇四部分,共6大冊3000多頁2000餘萬字,曾一版再版.《中國哲學原論》擺脫了胡適、馮友蘭研究中國哲學史以時代為線索的舊體例,而以中國哲學的基本範疇為中心,通過對中國哲學之主要觀念進行文字的訓詁、義理的辨析以及對其提出、發展和演變的歷史脈絡的考察,揭示了中國哲學的基本精神和邏輯發展,闡幽發微,博古通今,被學術界譽為中國哲學研究的里程碑.
1975年,唐君毅出版了《中華人文與當今世界》.因感念於"中國文化之花果飄零",而大聲疾呼華夏族民應"靈根自植",重樹雄心,宏揚我中華文明於世界,其文由情及理,以理涵情,讀之令人感奮.1976年,他在醫院的病榻上最後完成《生命存在與心靈境界》,並於次年出版.這部長達1200餘頁的巨著是他一生學術思想的總結.他在書中一方面解答了形上學與知識所引發的種種問題,另一方面則著重論述了"生命存在"與"道德自我"之關係.在他看來,"生命存在"涵蓋著"道德自我",但絕不等於"道德自我",而是有著更為豐富的內涵.他認為,生命存在表現為種種心靈活動(而道德活動僅是一個方面),相對於不同的心靈活動遂有不同的境界.東西方不同的學術派別和宗教派別,都體現了人類心靈活動的不同方面和層次.儘管表現有所不同,但都是同一生命存在的展開.基於這種認識,他依據生命存在之三向,拓展出心靈之九境:初三境為萬物散殊境、依類成化境、功能序運境,此三境重在客體,周覺他境,是人之心靈相應於客觀境界的個體、事物的共同性相、個體之間的因果關係而分別形成的;中三境為感覺互攝境、觀照凌虛境、道德實踐境,此三境重在以主攝客,屬自覺境,是人之心靈反省觀照主觀境界的感覺活動、理解活動及道德理性的實踐要求而分別形成的;後三境為信仰上帝的歸向一神境、皈依涅槃的我法二空境和以盡心、知性、知天為歸趨的天德流行境,三者皆為超自覺境,是人之心靈超越了主客之相對,屬"以主為主"的絕對主體境.
在這裡,他把以盡心、知性.知天為歸趨的道德實踐視為人之心靈的最高境界,從而肯定了道德自我在人類心靈活動中的主導地位,這充分體現了作者作為一名儒者的最後立場,此書既是他一生學術思想的結晶,也標誌著他哲學思想體系的最終完成.
唐君毅是一位仁者型哲學家,一位一生踐仁盡性、躬行實踐的當代儒者.其一生抱負宏大,常以"天降任於斯人"自省,無論其為學與為人,皆體現著對中華文化及吾族先民所開拓、生活的祖國河山的深深的愛.他在《中華人文與當今世界》
中曾說:"我對中國之鄉上與固有之人文風教之懷念,此實是推動我之談一切世界中國文化問題之根本動力所在."這種愛是深沉的,厚重的,也是廣闊的,博大的,至死不渝到了"痴心"的程度.1976年,他對學生談及《中國文化之花果飄零》時,兩眼濕潤,泫然欲涕,他在去世前重述1957年赴美與已故著名哲學家威廉柯敬談中國文化的淪落的情形時,禁不住愴然下淚.當他聽說文化大革命中大破"四舊",大量文物遭毀時,憂心如焚,並為孔子遭到批判而感憤不已.而當他去世前一日在病榻上聽說大陸《歷史研究》上刊文開始恢復孔子名譽時,激動不已,頓感欣慰,甚為中國文化之前途而慶幸,並將自己的著作立即檢冊分裝成兩套,寄送給北京圖書館和南京大學圖書館.他因局處港島,常自嘆如"花果飄零",只能蒼茫北望故土,而對中共多有批評,但他絕不似其他許多右派人士那樣完全否定中共,而是批評中有肯定,有希望.他經常對新亞的學生說:"一旦中共政權變得開放,則新亞培育出來的學生,大可回到祖國的學校中去教書,提倡人文精神."觀其一生治學,本是以立足於人生理想,開闢生命之本源,建立道德理想的人文世界,來啟導吾民族無限向上向前的生機為鴿的的.
1976年秋,唐君毅赴台動肺癌大手術,致使身體耗損很大,但授課著述卻未嘗一日間斷.如此勞攘損心,終致身心俱瘁.1978年2月2日凌晨6時,因癌疾急劇惡化,醫治無效,逝於香港浸會醫院.