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1932年,在他23歲時,於中央大學哲學系畢業,旋返成都教中學.次年初,又受母校之聘,回中央大學任哲學系助教,1936年始升任講師.這一時期的唐君毅,年輕氣盛,雄姿英發,心志齊天,常自覺於宇宙人生之根本真理,早已瞭然於心,洞見無餘,足可開拓萬古之心胸,推倒一世之豪傑.其情也真,其氣也狂!他還在玄武湖畔的無數次緩步默想中,心儀天地.神通萬古,終於悟得"精神生活之至極者,則為聖為佛".慨然有希聖之志!
此後數年,他置身於教育學術界,馳騁古今,會通中西,為弘揚佛學,為中華文化之返本開新而覃思竭慮,矢志不渝.1939年,在他31歲時,始著《人生之體驗》
一書.書中博採中西先哲之言,直陳人生理趣,以透顯對人生光明一面之柔情,並以梁啓超詩句"世界無窮願無盡,海天寥闊立多時"之意為理想人格之歸宿.不久,他又寫成《道德之實踐》(後收入《道德自我之建立》一書),提出道德的本質為自覺的自己支配自己,以超越現實的自我.1941年,唐君毅在重慶結識牟宗三,因談說甚為相契,遂結為知己,終生不渝.1944年,唐君毅升任教授,並被全系教師椎舉擔任中大哲學系主任.同時,他正式出版了《人生之體驗》與《道德自我之建立》.在後一部書里,他從道德生活之本質\道德自我之根源及人心之本體等三方面立論,明確提出了超越自我,於當下一念中自覺的自己支配自己,以建立道德自我的中心思想.書中所論,皆是他順著自己向內向上之性情,以開啟人生之智慧,完善道德自我,確立人生方向.其言純懇真摯,情理交融,充分體現出作者那種超拔向上之道德勁力和醇厚摯美之道德心靈.從這兩部書中,透顯出作者那種真切深微的人生體驗,這種體驗表現為一方面反觀自己,一方面又照察人生全幅的內容和整個過程,表現出一種超拔不俗的內向反省和向上提升,內中所顯示的,不止是理想主義的情調,更充分表現出理想主義的精神.牟宗三讀此二書時,曾讚嘆之為"精誠側但,仁智雙彰,一是實皆理之流露,而並世無兩者也."(牟著《認識心之批判》序)這兩部書的出版,標誌著唐君毅的思想已趨於成熟.
1947年秋,唐君毅因中央大學無理拒聘其好友牟宗三而憤然離去,轉任無錫私立江南大學教授兼教務長.1949年4月,應廣州私立華僑大學之聘與錢穆先生聯袂南下赴教職.當此之際,國民黨敗勢已定,全國解放在即,唐君毅心懷疑慮,遂於8月離粵赴港,並發表《至聖先師孔子二千五百年紀念》一文,重塑孔子之世界地位,稱孔子之精神不止於對真理的追求與虔敬,還有繼承過去文化,重建當時文化,開啟後世文化的宏大氣魄.文中流露出作者強烈的文化使命感和承擔感.同年10月,為了給離開大陸到香港的青年學子以繼續學習的機會,唐君毅應錢穆之倡,會同張丕介、程兆熊諸君在香港創辦文商專科夜校.次年10月,改夜校為日校,並將校名改為"新亞書院",寓"重新賦予亞洲以新生命"之意.錢穆明確提出書院的宗旨為:"上溯宋明書院講學精神,並旁采西歐導師制度,以人文主義教育為宗旨,溝通世界東西文化."顯然,新亞書院無論在教育宗旨還是在方法上,都力圖把中國傳統的書院教育與西方近代以來的學院教育結合起來,目的在於把對學生道德理想的培養和專業知識的訓練結合起來.
新亞書院創建初期,條件極為艱苦,僅有極簡陋之教室兩間,別無其他任何校舍及辦公設施,但創始諸君以"延續中國文化"的使命感,懷橫通天下、縱貫百世之心,起振衰扶危之志,布衣竹傘,篳路藍縷,全不計個人得失,表現出了艱苦卓絕的精神.在師生的共同努力下,新亞日益光大,成就漸為世所矚目,其精神更為世所欽佩.後來終於得到美國耶魯大學教育基金會的捐助合作,使新亞初具規模,成為向世界傳播中華文化的重要基地之一.
新亞書院是唐君毅後半生傾心傾力之地.創院之初,他即擔任教務長、哲學系主任等職並倡導設立文化講座,除他親自主講外,還多方延請文化學術界之名宿擔任,前後四五年,達139次之多,成為新亞獨具特色的教學形式.作為新亞的創始人,唐君毅的目的絕不僅在一般性的辦學育人,而是意在將新亞辦成一座宏揚中華文化及其精神價值的堡壘,因此,他極為重視新亞的教育方針.並極力塑造一種新亞精神.他在1952年發表的《我所了解之新亞精神》一文中明確提出了新亞精神的中心主旨是"講求中華傳統文化精神的現代化",其精神理想在於"一方希望以日新又日新之精神,去化腐臭為神奇,予一切有價值者皆發現其千古常新之性質;一方再求與世界其他一切新知新學相配合,以望有所貢獻於真正的新中國、新亞洲、新世界."也就是要有強烈的文化使命意識,以宏揚和創新中國文化為最高理想.正因為此,新亞同學都視學院的主要創始人錢穆為"聖人"(孔子),唐君毅為"亞聖"(孟軻).
中國傳統文化在現代受到了前所未有的挑戰,身處西方文化居統治地位的香港,唐君毅更有切膚之感.但他不為物擾,不為威屈,憑著儒家"知其不可而為之"的執著態度,動心忍性,以傳教士般的犧牲精神和堅定的立場,全力維護、宏揚中國文化.多年來,他履艱忘危,居約事大,寵辱兩忘,專志於新亞之建設與發展.1963年9月,為滿足香港華人社會之需要,經香港政府批准,新亞書院與聯合書院和教會辦的崇基書院聯合成立香港中文大學.經過唐君毅的據理力爭,新成立的中文大學實行聯合制,使各成員學院具有較大的獨立性和自主性,新亞獨特的教學風格和教育精神也得以保持.唐君毅被聘為中文大學哲學系教授,併兼任哲學系系務會主席,還被選任為第一任文學院院長.1967年又受聘為新亞研究所所長.然而,中大成立後不久,其措施即與新亞書院的教育理想和一貫精神漸生牴觸,相去日遠,致使新亞又陷入新的艱危困頓之中.為了維護新亞傳統,保持新亞行政和教學的獨立性,唐君毅據理力爭,毫不退讓,致與中大當局屢生齟齬,矛盾日深.其間,錢穆因不滿於中大當局的百般刁難而憤然離港去台.張丕介亦因新亞理想受挫而憂傷成疾,不久即去世.當時,另一位新儒家重要人物徐復觀曾著文說,新亞是憑著錢穆的名望,唐君毅的理想和張丕介之頑強精神來支撐的,而如今一去一逝,遂使唐君毅陷入孤立無援,獨撐危局的苦境.1973年,中大當局一意孤行,宣布廢棄聯合制而改行一元化的集權制,完全違背新亞書院加入時的初衷.為此,新亞研究所在1975年正式宣布脫離中文大學而獨立,唐君毅繼續擔任所長,決心"將新亞精神帶出中大".1976年12月,因反對中大改制徹底失敗,新亞書院董事會錢穆、唐君毅等9人聯合發表辭職聲明,宣布退出董事會,唐君毅還在刊物上撰文斥責香港政府"背信食言",憤激之情,溢於言表!